Magyar Tudomány, 2006/5 579. o.

Bemutatkozik az MTA XI. osztálya


Új jelenségek

az atomi fotoelektronok Szögeloszlásában

Ricz Sándor

tudományos főmunkatárs, Magyar Tudományos Akadémia Atommagkutató Intézete
ricz @ atomki.hu

Bevezetés

Az olvasó talán kissé meglepődik, hogy milyen új jelenségek lehetnek a fotoelektronok szögeloszlásában, hiszen a fotoelektromos effektus már több mint száz éve ismert. Valóban, a jelenséget 1902-ben Lénárd Fülöp mutatta ki, és az alapvető tulajdonságait is meghatározta. Azt tapasztalta, hogy egy fémlemezt fénnyel megvilágítva, abból elektronok lépnek ki (ezeket nevezzük fotoelektronoknak), amelyek intenzitása arányos a fény intenzitásával, és energiája a fény színétől (energiájától) függ. Ezen eredmények is hozzájárultak, hogy 1905-ben a fizikai Nobel-díjat Lénárd Fülöpnek ítélték. A kísérletileg tapasztaltakat Albert Einstein (Einstein, 1905) magyarázta meg, még ugyanebben az évben, Max Planck kvantumhipotézisének segítségével. Eszerint egy hn energiájú foton által keltett elektron energiája

Ee = h??- I (1)

ahol Ee a kirepülő elektron mozgási energiája, míg I a mintára jellemző kötési energia. Einstein 1921-ben kapott Nobel-díjának indoklásában kiemelték a "fotoelektromos effektus" törvényének felfedezését. Az első fotoelektron szögeloszlás-mérés Walther Bothe (Bothe, 1924) és C. T. R. [Charles Thomson Rees] Wilson (Wilson, 1923) nevéhez fűződik. Megállapították, hogy a fotoelektronok szögeloszlásának maximuma jó közelítéssel a foton elektromos vektorának irányában található, ami merőleges a foton haladási irányára. Néhány évvel később Gregor Wentzel (Wentzel 1926), Guido Beck (Beck, 1927) és Arnold Sommerfeld (Sommerfeld, 1930) kvantummechanikai számolásai mintegy 10 % pontossággal reprodukálni tudták a kísérletileg megfigyelt szögeloszlásokat.

A hatvanas évek második felétől kezdődően a magfizikai kutatásokhoz kifejlesztett eszközök és módszerek egyre nagyobb mértékben kerültek alkalmazásra a fizika minden területén. Jelentős fellendülés figyelhető meg a fotoionizáció tanulmányozásában is. Olyan kísérleti berendezések jelentek meg, mint a szinkrotronok, melyek segítségével nagy intenzitású polarizált, monokromatikus fotonnyalábot lehet előállítani széles fotonenergia tartományban. A különböző típusú elektrosztatikus elektronspektrométerek fejlődése lehetővé tette a fotoelektronok különösen jó energiafelbontásal történő mérését. Az elmélet oldaláról John C. Tully és munkatársai (Tully et al., 1968) a magfizikában kidolgozott szögkorrelációs formalizmust alkalmazták a fotoelektronok szögeloszlásának leírására. Ez megkönnyítette a kísérleti és elméleti adatok összehasonlítását, valamint szemléletes képet is rendelt a fotoionizációs folyamat megértéséhez. Attól függően, hogy a hosszúság jellegű mennyiségek milyen hatványkitevővel rendelkeznek a leírásban, beszélhetünk elektromos dipól (erősségét az ún. ? paraméterrel jelölik), mágneses dipól és elektromos kvadrupól (?, ? paraméterek) stb. kölcsönhatásokról, amelyek a klasszikus elektrodinamikából jól ismert dipól, kvadrupól stb. sugárzásoknak megfelelő irányeloszlásokat rendelnek a fotoelektronokhoz.

A hetvenes évek elején François Wuilleumier és Manfred O. Krause (Wuilleumier -Krause, 1974) kísérletileg kimutatták, hogy alacsony fotonenergiák esetén ( h??? 1 keV) az elektromos dipólnál magasabb tagok járuléka elhanyagolható (????0), amit a relativisztikus függetlenrészecske-modell (angol rövidítése RIPM) számolások is alátámasztottak (Bechler - Pratt 1990; Cooper, 1990; Derevienko et al., 1999). A függetlenrészecske-modell az atomok olyan leírása, amelyben a kiszemelt elektron a mag és a többi elektron által keltett átlagos térben mozog, a teret létrehozó részecskék mozgásától függetlenül. Ez a modell, valamint az elektromos dipólnál magasabb rendű tagok elhanyagolhatósága a 90-es évek végéig tartotta magát mind a kísérleti munkákban, mind az elméleti számolásokban. Ezért az összes szögeloszlásmérést az úgynevezett dipólsíkban végezték a polarizációs vektorhoz viszonyított két, maximum három szög alatt (dipólsík: a foton elektromos és impulzusvektora által meghatározott síkra merőleges sík). Így a magasabb rendű járulékokról semmiféle információt nem szolgáltattak ezek a vizsgálatok.

Az utóbbi években több elméleti munka is megjelent, amelyekben a fotoionizáció leírásában a dipól kölcsönhatás mellett a magasabb multipólusok szerepét is vizsgálták az atomi elektronok kollektív mozgásának figyelembe vételével (Johnson - Cheng, 2001; Gorczyca - Robicheaux, 1999). Ezen számolások jelentős nem-dipól járulékot jósoltak alacsony fotonenergiák esetén ( h??? 1 keV). Továbbá a fotoelektronok szögeloszlását leíró paraméterek rezonanciaszerű viselkedést mutatnak egy-egy újabb ionizációs vagy gerjesztési csatorna megnyílásának környezetében, amely az általánosan elfogadott függetlenrészecskemodell alkalmazhatóságának korlátait is mutatja.

Jelen cikkben az ATOMKI-ban kifejlesztett ESA-22 elektronspektrométerrel (Ricz et al., 2002) a lundi Max-II szinkrotronon (Svédország) végzett méréseinkből szeretnék olyan példákat bemutatni, amelyekben az atom sokrészecskés tulajdonsága fontos szerepet játszik. Kísérleti vizsgálatainkban elsőként mutattunk rá a magasabb multipólusok figyelembevételének fontosságára, a függetlenrészecskemodell pontatlanságára és a különböző ionizációs és gerjesztési csatornák közötti kölcsönhatás nem elhanyagolható voltára fotoionizációban.

Eredmények

A következőkben két olyan vizsgálatot ismertetek, amelyekben a mért és számolt adatok összehasonlításából egyértelműen lehet következtetni az atom sokrészecskés tulajdonságára, valamint a különböző gerjesztési csatornák közötti kölcsönhatás jelentőségére. Méréseinkben a dipól (?) és nem-dipól (?) kölcsönhatás anizotrópia paramétereinek fotonenergiától való függését határoztuk meg. Általában e paraméterek energiafüggése sokkal érzékenyebb az ionizációs folyamat dinamikájára, mint a teljes ionizációs hatáskeresztmetszetek. A fotoelektronok szögeloszlását a foton elektromos és impulzusvektora által meghatározott síkban mértük, hogy az összes anizotrópia-paramétert egyetlen spektrum felvételéből határozhassuk meg. Az így kapott eloszlások alakjából azonnal következtetni lehet a fotoionizációban jelentős szerepet játszó kölcsönhatások típusára.

Szemléltetésként a 1. ábrán a neon 2s és a xenon 5s héjairól származó fotoelektronok szögeloszlását ábrázoltuk. Mint látható, a bal oldali ábra (Ne 2s) a fotonnyaláb irányához képest előre-hátra jó közelítéssel szimmetrikus (fel-le irányban), míg a jobb oldali (Xe 5s) aszimmetrikus. Ez azt jelenti, hogy a neon esetében a nem-dipól jellegű kölcsönhatás elhanyagolható, míg a xenonnál ezek járuléka jelentős. Megjegyezzük, hogy az úgynevezett dipólsíkban végzett mérések minden esetben a neonhoz hasonló eloszlást mutatnak, és így csak a tényleges kölcsönhatások egy részéről szolgáltatnak információt.

Először a xenon 5s héjáról származó fotoelektronok szögeloszlását vizsgáltuk (Ricz et al., 2003) a foton energiájának függvényében. Ez a mérés azért érdekes, mert lehetőséget nyújt az irodalomban található kétféle modellszámolás érvényességi körének tesztelésére. A függetlenrészecske-modellben (Derevienko et al., 1999) végzett és az atomi elektronok kollektív mozgását figyelembe vevő számolások (részletezés nélkül rövidítsük csak RRPA-nak (Johnson - Cheng, 2001) között jelentős eltérések mutatkoztak az anizotrópia-paraméterek energiafüggésére. Sőt az RRPA-eredmények még attól is függtek, hogy milyen atomi elektronok közötti kölcsönhatást vettek figyelembe. A 2. ábrán látható a kísérleti és az elméleti anizotrópia-paraméterek összehasonlítása. Az általunk mért adatokat körökkel, míg a számoltakat különböző típusú vonalakkal ábrázoltuk. A bal oldali ábrán, a dipól paramétereknél (?), feltüntettük Oliver A. Hemmers és munkatársai eredményeit is (Hemmers, 2001, rombuszok), amelyek kissé eltérnek a mieinktől (hibás mérés a gyenge energiafelbontás miatt).

Szembetűnő, hogy a függetlenrészecske-modell (folytonos vonal) teljesen más energiafüggést mutat, mint a kísérlet, mind a béta, mind a gamma anizotrópia-paraméterekre. A mért adatok az RRPA-elmélettel sokkal jobb egyezést mutatnak, vagyis az atomi elektronok közötti kölcsönhatás fontos szerepet játszik. Amikor az RRPA-számolásokban csak két héj szerepel (5s, 5p) nincs érdemi eltérés a két modell között (egybeesik a folytonos vonallal), viszont a következő héj (4d, pont vonal) figyelembevétele már a kísérleti adatokhoz hasonló szerkezetet produkál. Az összes négyes, ötös héj (4s, 4p, 4d, 5s, 5p) kölcsönhatásával kapott elméleti adatok (szaggatott vonal) a dipól paraméterek (?) esetén közelebb vannak a mért értékekhez, míg a nem-dipólra (?) egy kis romlás figyelhető meg. Ez utóbbi esetben ugyan a kísérleti hibák miatt erős kijelentést nehéz tenni, de megkockáztatjuk, hogy a számolt és a mért energiafüggés alakja közelebb van egymáshoz, ha az abszolút értékük nem is. Az elmondottakhoz hasonló jelenséget figyeltünk meg a Xe 5p fotoelektronok anizotrópia-paramétereinek viselkedésében is, csak a fotonenergiától való függés egy kicsit elkentebb (Sankariet al., 2004).

Felvetődik a kérdés, hogy az előzőekben ismertetett jelenség, vagyis az anizotrópia-paraméterekben megfigyelt "hullámzás" csak a xenonra vagy más atomokra is jellemző? Ezt ellenőrizendő, hasonló méréseket végeztünk az argon 3p fotoelektronok szögeloszlás-paramétereinek fotonenergia-függésére is (Ricz et al., 2005). Ez esetben csak függetlenrészecske-modellszámolások álltak rendelkezésünkre. Így vizsgálatainkat mérsékelt energiafelbontás mellett, széles fotonenergia-tartományon való méréssel kezdtük. A 3. ábra mutatja a kísérleti és elméleti adatok összehasonlítását.

Mint látható, a függetlenrészecske modell jelentős eltérést mutat a mért energiafüggéstől, továbbá a kísérleti adatokban hasonló szerkezet figyelhető meg a 250 eV-es fotonenergia környezetében, mint a xenonnál 150 eV körül. Így arra következtethetünk, hogy a Xe-nál tapasztaltak bármelyik atomnál bekövetkezhetnek valamilyen fotonenergiánál. Az ábrán ugyan nem látszik jól, de 250 eV környékén még egy finomszerkezet is megfigyelhető, amelyre ezen mérések alapján nem találtunk magyarázatot.

Ezért megismételtük a méréseket, keskeny energiatartományban, olyan módon, hogy nagymértékben növeltük mind a fotonnyaláb, mind az elektronspektrométer energiafelbontását. A 4. ábrán e vizsgálatok eredménye látható a 3p1/2 alhéj dipól paraméterére, összehasonlítva olyan elméleti adatokkal, amelyek a direkt és indirekt ionizációs folyamatok közötti kölcsönhatást is tartalmazzák. Folytonos vonallal a saját, míg szaggatott vonallal az irodalomból vett számolásokat ábrázoltuk. A két közelítés közti eltérés az alkalmazott modellből és a figyelembe vett indirekt ionizációs csatornák számából ered. Megállapíthatjuk, hogy a kísérleti és elméleti fotonenergia-függés nagy vonalakban hasonló, bár a részletekben jelentős eltérések is tapasztalhatók. A mért és számolt adatok közötti eltérések nem cáfolják azt a következtetést, hogy a direkt ionizáció mellett az indirekt ionizációs folyamat is jelentős szerepet játszik, és az ezek közötti interferencia eredménye az argon 3p fotoelektronok dipól paramétereinél megfigyelt finomszerkezet. Ugyanez mondható el 3p3/2 alhéj esetében is, amit helyhiány miatt nem ábrázoltam.

Összefoglalva: bizonyos fotonenergiákon az atomi elektronok közötti kölcsönhatásokon kívül a direkt és indirekt fotoionizációs folyamatok interferenciája is jelentősen módosíthatja a fotoelektronok szögeloszlását. A megfigyelt effektusok nemcsak az argon- és a xenonatomokra jellemzőek, hanem sokkal általánosabbak, minden atom, molekula és szilárd minta fotoionizációjánál bekövetkezhetnek.

Felvetődik a kérdés, hogy molekulák és szilárd anyagok esetén a szomszédos atomok jelenléte hogyan módosítja az elmondottakat. Érdemes lenne a kutatásokat ebbe az irányba is kiterjeszteni. Annál is inkább, mivel a fotoelektron spektroszkópiát széles körben alkalmazzák kémiai analízisre, valamint szilárd felületek vizsgálatára is. A mért adatokat, a függetlenrészecske-modell alapján, a nem-dipól, és a különböző ionizációs és gerjesztési csatornák közötti kölcsönhatás elhanyagolásával értelmezik. Végül megjegyzem, hogy a korábbiaktól eltérő mérőrendszer megépítése, a megszokottól eltérő kísérleti geometria alkalmazása új megvilágításba helyezi ismereteinket, lehetőséget biztosít olyan elképzelések, modellek kísérleti ellenőrzésére, amire korábban nem volt lehetőség. Ez nemcsak az alapkutatások szempontjából fontos, hanem az alkalmazások területén is jelentősen növelheti a levont következtetések megbízhatóságát.

Köszönetnyilvánítás

Mindenekelőtt köszönettel tartozom munkatársaimnak a fenti vizsgálatokban való alkotó részvételükért, hiszen nélkülük ez a munka nem jöhetett volna létre (névsor szerint az ATOMKI-ból: Kövér Ákos, Molnár József, Ricsóka Ticia, Varga Dezső, az Oului Egyetem Elektronspektroszkópiai Osztályáról, Finnország: Helena Aksela, Seppo Aksela, Marko Jurvansuu, Juha Nikkinen, Rami Sankari). Hálásak vagyunk a lundi Max-lab, (Svédország) munkatársainak a kiváló mérési feltételek biztosításáért. Köszönet illeti az OTKA-t a munkánkhoz nyújtott támogatásért (T037203).

Kulcsszavak: fotoeffektus, fotoelektron, dipól kölcsönhatás, nem-dipól kölcsönhatás

Irodalom

Bechler, Adam - Pratt, R. H. (1990): Higher Multipole and Retardation Corrections to the Dipole Angular Distributions of L-Shell Photoelectrons Ejected by Polarized Photons. Physical Review A. 42, 6400-6413.

Beck, Guido (1927): Zur Theorie des Photoeffekts. Zeitschrift für Physik. 41, 443-452.

Bothe, Walther (1924): Die Emissionsrichtung durch Röntgenstrahlen Ausgelöster Photoelektronen. Zeitschrift für Physik. 26, 59-73.

Cooper, John W. (1990): Multipole Corrections to the Angular Distribution of Photoelectrons at Low Energies. Physical Review A. 42, 6942-6945.

Derevienko, Andrei et al. (1999): Non-dipole Effects in Photoelectron Angular Distributions for Rare Gas Atoms. Atomic Data and Nuclear Data Tables. 73, 153-211.

Einstein, Albert (1905): Über einen die Erzeugung und Verwandlung des Lichtes betreffenden heuristischen Gesichtspunkt. Annalen der Physik. 17, 132-148.

Gorczyca, Thomas Ward - Robicheaux, Francis (1999): Auger Decay of the Photoexcited 2p-1nl Rydberg Series in Argon. Physical Review A. 60, 1216-1225.

Hemmers, Oliver A. et al., (2001): Relativistic Effects On Interchannel Coupling in Atomic Photoionization: the Photoelectron Angular Distribution of Xe 5s. Physical Review A. 64, 022507-3.

Johnson, Walter R. - Cheng, K. T. (2001): Strong Nondipole Effects in Low-Energy Photoionization of the 5s and 5p Subshells of Xenon. Physical Review A. 63, 022504-4.

Ricz Sándor et al., (2002): High-Resolution Photoelectron-Auger-Electron Coincidence Study for the L23-M23M23 Transitions of Argon. Physical Review A. 65, 042707-7.

Ricz Sándor et al., (2003): Strong Nondipole Effect Created by Multielectron Correlation in 5s Photoionization of Xenon. Physical Review. A. 67, 012712-4.

Ricz Sándor et al., (2005): Interference Effects in the Angular Distribution of Ar 3p Photoelectrons Across the 2p\Ns/Md Resonances. Physical Review A. 72, 014701-4.

Sankari, Rami et al. (2004): Angular Distribution of Xe 5p Spin-Orbit Components At 100-200-Ev Photon Energies. Physical Review A. 69, 012707-4.

Sommerfeld, Arnold Atombau Und Spektrallinien, 1930, Wellenmechanisches Ergänzungsband 207. O.

Tully, John C. et al. (1968): Angular Distribution of Molecular Photoelectrons, Physical Review. 176, 95-105.

Wentzel, Gregor (1926): Zur Theorie Des Photoelektrischen Effekts, Zeits. F. Phys. 40, 574-589.

Wilson, C. T. R. (1923): Invetigations On X-Rays and Â-Rays by the Cloud Method, Part I. X-Rays, Proc. Roy. Soc. 104, 1-24.

Wuilleumier, François - Krause, Manfred O. (1974): Photoionization of Neon Between 100 and 2000 Ev: Single and Multiple Processes, Angular Distributions, and Subshell Cross Sections. Phys. Rev. 10, 242-258.

1. ábra * Neon 2s és xenon 5s fotoelektronok szögeloszlása 250, illetve 150 eV foton energián, polárkoordináta rendszerben ábrázolva. A pontok a különböző szögek alatt mért intenzitásokat jelölik, míg a vonal az ezekre illesztett eloszlást mutatja. A középső ábrán a mérési geometria látható, ahol kph és ke a foton, illetve a fotoelektron impulzusvektora, míg E a foton elektromos vektora.

2. ábra * Dipól (béta) és non-dipól (gamma) anizotrópia-paraméterek fotonenergia-függése a Xe 5s fotoelektronokra. Kísérlet: o saját mérés; ? Hammers et al. Elmélet: - RIPM (Derevienko et al., 1999); - · - RRPA három atomi héj; - RRPA öt atomi héj (Johnson - Cheng, 2001).

3. ábra * Argon 3p fotoelektronok dipól anizotrópia-paraméterének fotonenergia-függése. ??kísérleti adatok (a folytonos vonal csak a szem vezetésére szolgál): pontozott vonal RIPM számolás (Derevienko et al., 1999).

4. ábra * Ar 3p1/2 fotoelektronok dipól paraméterének finom szerkezete jó energiafelbontás esetén. Kísérlet: o (pontozott vonal a szem vezetésére szolgál). Elmélet: folytonos (Ricz et al., 2005) és szaggatott vonal (Gorczyca - Robicheaux, 1999).


<-- Vissza a 2006/5 szám tartalomjegyzékére


<-- Vissza a Magyar Tudomány honlapra